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近日，中國(guó)科學(xué)院院士、中國(guó)科學(xué)院大連化物所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、太陽(yáng)能研究部研究員李燦團(tuán)隊(duì)取得新進(jìn)展——光電催化分解水制氫，團(tuán)隊(duì)受自然光合作用Z機(jī)制的啟發(fā)，實(shí)現(xiàn)了高效光電催化全分解水過(guò)程，該工藝的水分解制氫效率達(dá)到4.3%，是文獻(xiàn)報(bào)道中的最高效率。
前期，李燦團(tuán)隊(duì)通過(guò)模擬自然光系統(tǒng)II中關(guān)鍵部件的重要功能，構(gòu)建了高效的光電催化水氧化系統(tǒng)（J. Am. Chem. Soc., 2018; Adv. Mater., 2019） ，并發(fā)現(xiàn)部分氧化石墨烯（pGO）可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸介質(zhì)，其作用類(lèi)似于酪氨酸（Tyr）在自然光體系II中的作用。
研究中，團(tuán)隊(duì)基于自然光合作用的原理，采用多介質(zhì)調(diào)控策略，以自然光合作用Z機(jī)制為靈感，實(shí)現(xiàn)高效光電催化全分解水過(guò)程，該團(tuán)隊(duì)通過(guò)將無(wú)機(jī)氧化物基光陽(yáng)極 (BiVO4) 和有機(jī)聚合物基光電陰極 (PBDB-T:ITIC:PC71BM) 與多種電荷傳輸介質(zhì)耦合，組裝了一種高效的無(wú)偏全分離水光電化學(xué)池。研究發(fā)現(xiàn)，體系中有機(jī)聚合物的離散能級(jí)特性，使得有機(jī)光電陰極和無(wú)機(jī)光電陽(yáng)極的光譜吸收具有很好的互補(bǔ)性，大大提高了太陽(yáng)能的利用率。此外，該系統(tǒng)在光收集材料和電子受體/供體之間構(gòu)建了包含多種電荷傳輸介質(zhì)的仿生電荷傳輸鏈。在電化學(xué)勢(shì)梯度的驅(qū)動(dòng)下，光生電子通過(guò)這些電荷傳輸介質(zhì)有效轉(zhuǎn)移，提高了電荷轉(zhuǎn)移率，降低了電荷復(fù)合率，實(shí)現(xiàn)了高效的電荷分離和轉(zhuǎn)移。結(jié)果，太陽(yáng)能-氫（STH）轉(zhuǎn)換效率達(dá)到4.3%。該研究通過(guò)使用具有匹配能級(jí)的多媒體調(diào)控的仿生策略，為高效人工光合系統(tǒng)的合理設(shè)計(jì)和組裝提供了新的思路和有效的方法。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)雜志》(Journal of the American Chemical Society) 上，題為《Un輔助光電化學(xué)電池與 Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency》。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金“人工光合作用”基礎(chǔ)科學(xué)中心和中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)項(xiàng)目（B類(lèi)）“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的性質(zhì)與規(guī)律”的資助。
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